599 / 2023-04-17 09:26:49

衬底存在对h-BN堆垛稳定性影响的微观机理解释

h-BN;堆垛稳定性

多型性和堆垛层错会严重影响二维材料的物理性质。重要的是，双轴应变对二维材料的结构转变具有重大影响，并改变相关路径，最终导致不同于零应变的相结构。而且，施加外部压力或双轴应变可以改变晶格而不会引入杂质，从而使其成为一种清洁且可控制的调节物理性质的方法。本文通过第一性原理模拟了能量相对较小的AA2和AB1堆垛结构，以解释h-BN在双轴应变下的同构相变。能量分析表明，在没有应变条件下，AB1堆垛比较稳定，当应变增加到4.295％时，AB1堆会自发旋转成AA2堆垛，使AA2堆垛变得稳定。通过分析态密度（DOS）和电子密度差，同构相变主要归因于电子转移削弱了层内B-N键。当h-BN置于Cu/Ni衬底上时，其相互作用的差异导致不同的现象。在Cu衬底上同样会在5%的拉伸应变下发生相结构的转换。而在Ni衬底上，拉伸应变导致两相之间更大的能量差，而压缩应变回减小能量差，但15%的压缩应变都不会导致两相结构的转换。通过电子结构的分析，这种两个不同衬底上的差异主要是由于衬底3d和 h-BN p 轨道的杂化强度，即界面吸附的方式的不同。Ni 3d和h-BN p轨道的杂化强度明显大于Cu 3d态的杂化强度。而h-BN在Cu衬底上同构相变主要表现为形成能随应变的变化，对其界面电子转移的分析表明这主要归因于界面总电荷密度随应变的变化率。