149 / 2023-05-01 00:10:19

高浓度阳离子缺陷型氧化镍室温催化分解臭氧

模板法；臭氧分解；镍缺陷；DFT计算

为了解决目前臭氧污染严重的问题，采用模板法合成具有高浓度镍缺陷氧化镍，氧化镍在空速1000 L/g.h、相对湿度90%的条件下，在连续运行100 小时后催化臭氧的去除率仍保持95.7%的去除率。通过一系列测试可知，随着催化剂退火处理温度升高，催化剂的镍缺陷浓度明显降低，三价镍的含量明显增加，催化剂在不同湿度条件下催化剂性能获得明显提升。接着通过一系列原位红外和原位拉曼表明，干气条件下氧化镍表面的限速物种为活性氧物种，湿气条件下的限速物种为活性氧物种和过氧氢物种；并且镍缺陷浓度越高催化剂表面中间产物积累越少，镍的平均氧化态结构越稳定。通过DFT计算结果可知，氧化镍表面的附近的三价镍原子为活性物种，并且多镍缺陷可以起疏水作用，促进中间产物脱附。这份工作提出了一种镍缺陷可以作为活性位点用来去除臭氧，对于催化剂设计有积极意义。