34 / 2023-04-21 10:52:00

二氧化锰选择性催化氧化室内氨气的性能与机制研究

二氧化锰；选择性催化氧化；氨气；室内空气

氨气（NH₃）作为一种典型大气污染物，对区域空气质量、生态环境、人体健康均有显著影响。为提高室内空气质量和保障人体健康，发展经济高效的室内NH₃净化材料和技术意义重大。针对室内氨气污染问题，分别开展了基于二氧化锰催化剂热催化和光热协同选择性催化氧化室内氨气的性能与机制研究。首先，通过简易的酸浸法调控了二维层状结构δ-MnO₂的表面酸性位点，实现了低温下氨气高选择性热催化氧化完全分解，可以在低至100°C时实现氨气的完全转化并获得82%的N₂选择性。研究表明，简单酸浸渍显著增强了δ-MnO₂酸性位点的强度，尤其是Brønsted酸性位点。在氨气的热催化氧化中，Brønsted酸位点的活性明显高于Lewis酸位点的活性。Brønsted酸性位点不仅是吸附位点，而且是反应位点，有利于NH₃的吸附、活化和催化氧化。其次，开展了隐钾锰矿二氧化锰光热协同选择性催化氧化氨气的研究，实现了室温下氨气的高活性和高选择性净化，并揭示了氨气光热协同氧化机制。隐钾锰矿二氧化锰纳米线在太阳光驱动下表现出优异的光热催化氧化氨气活性和较高的N₂选择性，氨气的转化率达到91.7%，N₂选择性高达94.7%，显著优于常见的半导体光催化材料。与单一的光催化或热催化相比，光热协同催化氧化氨气不仅可以同时利用光能和热能这两种反应驱动力，还可以通过协同效应提高反应速率。光热催化氧化氨气过程和协同机制研究表明，隐钾锰矿二氧化锰光热催化氧化氨气的机制为热辅助的光催化机制，即光催化和光热效应的协同作用。NH₃的光热催化和热催化氧化反应路径对比研究表明，隐钾锰矿二氧化锰光热催化和热催化氧化NH₃具有明显不同的反应路径。对于NH₃的光热催化氧化，遵循photo-iSCR机制。其中，光生空穴活化NH₃为•NH₂是NH₃光热催化氧化的关键步骤。而NH₃的热催化的反应途径主要是iSCR机理和酰亚胺机理。针对大气氨气污染，改善室内外空气环境质量，本研究对于发展经济高效的NH₃净化技术具有重要的科学意义和实用价值。