硫酸盐是大气中广泛存在的气溶胶， 对全球气候、人体健康及生态环境具有重要影响。 当前硫酸盐仍然是导致我国秋冬季北方城市霾污染的关键组分之一， 然而有关霾污染期硫酸盐的形成机制目前存在诸多争议。近年来，SO₂与NO₂在氨气调控下非均相反应形成硫酸盐被认为是我国北方地区秋冬季硫酸盐暴增的主要形成途径之一，但是该反应的动力学特征与具体反应路径仍然不明确。本研究通过实验室烟雾箱模拟、理论计算以及外场观测，发现： NO₂非均相氧化SO₂这一过程受到气溶胶气-液界面阴离子如Cl^-、NO₃^- 以及羧酸根COO^-的调控。这些可极化阴离子富集在气液界面上，通过静电吸引与NO₂分子相互作用，形成s键，从而极大提高NO₂氧化SO₂的反应速率。烟雾箱模拟和北京冬季霾污染期外场观测均显示：该反应速率 (K_NO2+HSO-3-=1.1´10⁸–1.6´10⁹ M^-1s^-1) 比传统教科书中的反应速率高4个数量级， 表明：气溶胶气-液界面效应在大气非均相反应过程中扮演者重要角色；传统上，数值模式大多采用气溶胶体相特征参数来描述硫酸盐等二次粒子形成过程而忽略了气溶胶界面效应，因而导致数值模式往往会严重低估二次粒子的生成速率。本研究显示：气液界面过程在大气二次气溶胶形成与演化过程中扮演者重要角色，需要给予充分考虑。
此外，我们还发现上述NO₂非均相氧化SO₂过程是按照下述反应路径R1和R2进行；在此过程中NO₂被还原成HONO，后者随后以气体形式挥发到大气中。由于HONO是大气中OH自由基的重要来源，因此，气溶胶气液界面效应不仅调控硫酸盐等二次粒子的形成，还对大气氧化性具有重要影响。
2NO₂(aq) + S(IV) (aq) + H₂O à 2H⁺(aq) + 2NO₂^-(aq) + S(VI)(aq)    (R1)
H⁺(aq) + NO₂^-(aq) à HONO(g)               (R2)
 

空气污染，灰霾， 硫酸盐气溶胶， 界面化学，气溶胶动力学